Investigation of the role of cations in the effective aromatization of nHexane over Zeolite L using molecular dynamics simulation

Abstract

In this work molecular dynamics simulation with realistic Si Al is used to shed light on the role of potassium in the unique aromatization behavior of nhexane over zeolite L A random configuration was chosen for the Al frame work atoms followed by a Monte Carlo sampling of cation positions This has allowed the exploration of the importance of the Al ordering that has been proposed in the literature MD simulation was then done for purely zeoliteL without simple adsorbates The first set of calculations concentrated on the extra framework cation diffusion Molecular dynamics studies have shown that only Na cations in the main channel Dsites are mobile with the environment of other cations being too restrictive to allow diffusion even at elevated temperatures The motion of the main channel cations consists of a series of rapid jumps between preferred cation locations and it has been demonstrated that cation motion around the circumference of the channel is more facile than along its length Finally MD simulation was done for simple adsorbate (ethane) MD results show that the diffusion of small probe molecules such as ethane is controlled by the extraframework cation mobility

تم استخدام النمذجة الديناميكية الجزئية بقيم حقيقية لـ Si Al وذلك لإلقاء الضوء على الدور الحقيقي الذي تلعبه كاتيونات البوتاسيوم والصوديوم في الأداء الحفزي المتميز لزيولايت L في تحويل الهكسان إلى بنزين وقد اختير توزيع عشوائي للألمنيوم المتواجد داخل هيكل الزيولايت، وبعد ذلك استخدمت طريقة مونتي كارلو لتحديد مواقع الكاتيونات، مما أدى إلى فهم الدور الحقيقي الذي يلعبه ترتيب الألمنيوم داخل الهيكل بعد ذلك تم عمل نمذجة ديناميكية جزئية لزيولايت L بدون أي متفاعلات أول مجموعة حسابات ركزت على تدفق الكاتيونات في الهيكل الخارجي للزيولايت وأظهرت دراسات النمذجة أن أيونات الصوديوم في القناة الرئيسية (موقع D) متحركة، بينما لا تستطيع الكاتيونات الأخرى التدفق حتى عند درجات حرارة مرتفعة كما وجد أن حركة الكاتيونات داخل القناة الرئيسية تتكون من مجموعة من القفزات السريعة بين مواقع كاتيونية مفضلة، كما تم توضيح أن حركة الكاتيونات حول محيط القناة أسهل من الحركة عبر القناة بشكل طولي وفي نهاية البحث، عملت نمذجة ديناميكية جزيئية لتفاعلات بسيطة (جزئ الإيثان) وأظهرت النتائج أن حركة الكاتيونات في الهيكل الخارجي للزيولايت تتحكم في تدفق الجزيئات الصغيرة مثل الإيثان